Als »einzigartige Persönlichkeit« beschrieb der Arzt J.H. Schultz seinen Freund aus Studententagen Carl Gustav Jung: »Der breitschultrige, schwere, gewaltige Mann mit dem Riesenschädel, den hinter scharfen Brillengläsern tief liegenden, bald sinnenden, bald blitzenden, bald fast argwöhnisch beobachtenden braunen Augen, der olympisch hohen Stirn, dem machtvollen Munde strahlt geistig, seelisch und körperlich eine unbändige Urhaftigkeit aus, in der sich gesundes Bauerntum, kindhafte Weisheit und vorseherischer Fanatismus untrennbar mischen.«
Die Neigung zur Vorherseherei war von Jungs zum Okkultismus neigenden Grossvater mütterlicherseits schon früh bestärkt worden. In jungen Jahren las Jung die ganze damals erreichbare Literatur über Spiritismus, unter anderem die Werke von Eschenmayer, Passavant, Kerner, Görres und Swedenborg.
Mit Kommilitonen veranstaltete er spiritistische Seancen mit einer 15- jährigen Verwandten als Medium. Die Botschaften, die sie den Klopflauten aus Tisch und Wänden entnahm, jagten allen oft einen nachhaltigen Schauer ein. Auf dem Nachhauseweg durch das finstere Nachtigallenwäldchen liess sich der empfindsame Jung deshalb von einem Kameraden begleiten und unterhielt diesen dann damit, die Stellen zu zeigen, wo jemand ermordet worden war.
Nach dem Studium der Medizin im Jahr 1900 und nach Abfassung seiner Doktorarbeit (»Zur Psychologie und Pathologie so genannter okkulter Phänomene«), in die er auch die Erlebnisse in den Seancen verarbeitete, wurde Jung Assistent von Professor Bleuler am »Burghölzli«, der psychiatrischen Universitätsklinik in Zürich.
Jung entwickelte über diagnostische Assoziationsversuche ein Instrument, das zur Auffindung von im Unbewussten wurzelnden »gefühlsbetonten Komplexen« bei den Klienten diente. Jung setzte seinen Assoziationstest auch erfolgreich ein, um Straftaten ans Licht zu bringen, die auf juristischen Wegen nicht nachweisbar waren.
1909 auf einer Reise mit Sigmund Freud in die USA begegnete er dem Philosophen und Psychologen William James, einem Menschen mit ähnlichen Interessen. James hatte vielfach mit einem Medium, Eleonore Piper, Kontakt zu Verstorbenen aufgenommen.
Bei der Überfahrt auf der »George Washington« hatte Freud einen Traum Jungs, der in weitläufigen, unterirdischen Gewölben aus prähistorischen Zeiten spielte, als einen Hinweis auf verdrängte Todeswünsche gegenüber Angehörigen interpretiert. Jung hatte in diesem Traum in einem der Gewölbe zwei Menschenschädel gefunden, die sehr alt und halb zerfallen waren. Jung dagegen glaubte, eine Botschaft aus jener Schicht der Psyche erhalten zu haben, die er später als das allen Menschen gemeinsame »kollektive Unterbewusste«, die Welt der Archetypen, bezeichnete.
»Das kollektive Unbewusste entwickelt sich nicht individuell, sondern wird ererbt«, präzisierte Jung 1934. »Es besteht aus präexistenten Formen, Archetypen, die erst sekundär bewusst werden können und den Inhalten des Bewussten fest umrissene Formen geben.« Besondere Bedeutung für Jung hatte der Archetyp des Kindes, der oft in Träumen von Klienten auftauchte und den Jung als Hinweis auf eine zukünftige Wandlung der Persönlichkeit deutete. »Das Kind ist potenzielle Zukunft. «
Auch Träume, die Jung 1913 hatte (in denen er dicke Blutstrahlen aus der Erde schiessen sah), deutete er nicht in Bezug auf sich. Vielmehr sah er in ihnen prophetische Gesichte, die die Katastrophe des Ersten Weltkriegs ankündigten. Phantasien, Träume und Visionen trug er üb er Jahre akribisch im »Roten Buch« ein. Dieses ungewöhnliche Tagebuch ergänzte er durch Zeichnungen.
Die Phantome, denen er in seinem Unterbewussten begegnete, kamen ihm allzu bald wie physisch real vor: Mit Philemon, einem alten Mann mit Stierhörnern und Flügeln, der auf einem Fuss lahmte, spazierte Jung im Garten auf und ab und liess sich in langen Gesprächen esoterisches Wissen über die dunklen psychischen Bezirke jenseits des Ichs vermitteln. Von einem weiblichen sehr verführerischen und intriganten Geist, den er »Anima« nannte, liess er sich – kostenfrei versteht sich - analysieren.
Mit der Veröffentlichung seines Buchs »Psychologische Typen« im Jahr 1921 legte Jung eine komplexe und etwas allzu komplette Typologie des menschlichen Charakters vor. Jung benannte acht Funktionstypen, die man an der den Charakter jeweils dominierenden Tendenz (Extraversion, Introversion, Fühlen, Denken, Wahrnehmung, Intuition) erkennen können soll.
Über den Sinologen Richard Wilhelm lernte er das I Ging, eine alte chinesische Orakelmethode, kennen und lieben. Jung setzte das I Ging sogar in Therapien ein. Er war überrascht, wie gut das Orakel auch bei heiklen Fragen funktionierte. Die hohe Trefferzahl schien ihm nicht mehr blosser Zufall zu sein. In einem Vortrag 1952 in Ascona bezeichnete er als akausal erlebte Koinzidenzen eines psychischen Zustandes (zum Beispiel eines beim I Ging ratsuchenden Menschen) und einem entsprechenden noch nicht vorhandenen zukünftigen Ereignis (die treffende Antwort des I Ging im Hexagramm) als »synchronistisch«. Damit setzte er eine bis heute zuweilen sehr heftig geführte Diskussion in Gang.
Einmal fühlte sich Jung in einem Traum im 17. Jahrhundert gefangen. Der Traum beschäftigte ihn lange und schien ihm von besonderer Bedeutung. Erst als er die Schriften des im 17. Jahrhundert lebenden Wunderdoktors, Magiers, Naturphilosophen, Propheten und Alchemisten Paracelsus in die Hände bekam, verstand er. Hier in dem ihm faustisch anmutenden Reformator der Medizin fand er den geistigen Ahnherrn, den er sein Leben lang vergeblich gesucht hatte.
Über die Beschäftigung mit Paracelsus wurde Jung plötzlich klar, dass mit scheinbar physikalisch-alchemistischen Prozeduren gleichzeitig ein psychischer Transformationsprozess beschrieben wurde. Jungs Biograph Paul Stern: »In dieser vergeistigten Sicht bedeutete die profane Bemühung um die chemische Verwandlung von Blei und Gold >eigentlich< die Suche nach dem Stein der Weisen, die sowohl geistiger als auch stofflicher Natur war; die vermeintliche chemische Transmutation war gleichzeitig innere mystische Wandlung, mit dem Ziel der Selbstfindung und Selbstveredelung. Das mühsame Hantieren (des Alchemisten) mit der Materie sei im Grunde geistiges Exerzitium gewesen.«